导读 设计下一代高效的能量转换设备，为我们的电子设备供电和为我们的家庭供暖，需要详细了解分子在经历光诱导化学反应时如何移动和振动。能源部...

设计下一代高效的能量转换设备，为我们的电子设备供电和为我们的家庭供暖，需要详细了解分子在经历光诱导化学反应时如何移动和振动。

能源部劳伦斯伯克利国家实验室(伯克利实验室)的研究人员现在已经可视化了甲烷分子吸收光，失去电子然后放松后化学键的扭曲。他们的研究提供了分子如何对光反应的见解，这最终可用于开发控制化学反应的新方法。

研究分子如何在极快的时间尺度上对光做出反应，使研究人员能够跟踪电子在化学反应过程中的移动方式。“最大的问题是分子如何在不分裂的情况下耗散能量，”伯克利实验室的物理学家，报告这项工作的科学论文的主要作者Enrico Ridente说。这意味着检查多余的能量如何在被光激发的分子中重新分配，因为电子和原子核在分子松弛到平衡状态时四处移动。

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探测这些精细尺度的运动意味着对时间尺度上发生的过程进行观察，速度快于十亿分之一秒的百万分之一秒。几十年来，研究人员一直依靠理论来描述多余的能量如何影响被光激发的分子的对称性，但不会破坏。该理论预测了当电子改变位置时，单个原子之间的键长和角度应该如何变化，以及它应该采用哪些中间结构。

现在，利用伯克利实验室化学科学部门的超快X射线光谱设施，Ridente和他的同事观察了电离甲烷分子的结构如何随着时间的推移而演变。

“甲烷离子是解决这个问题的理想系统，因为它们在被光激发时不会分开，”Ridente说。

通过首先使用激光从中性甲烷分子中剥离电子，然后拍摄剩余离子的超快X射线光谱快照，研究人员收集了光谱信号的时间序列。这些信号揭示了最初对称的形状如何在十飞秒期间(飞秒是千万亿分之一秒)内变得扭曲 - 这是长期研究的称为Jahn-Teller失真的效应的观察证据。

更长的时间观测表明，在另外58飞秒内，扭曲的形状以剪刀状运动连贯振动，同时通过结构的几何变化通过其他振动重新分配其能量。

“由于这些测量和从理论中获得的理解，我们能够第一次时间解析失真的全部演变，”伯克利实验室的化学家，科学论文的资深作者Stephen Leone说。

研究人员使用伯克利实验室美国能源部科学办公室用户设施国家能源研究科学计算中心(NERSC)的Cori和Perlmutter系统进行计算，以确认他们对分子运动的测量。

“我们现在可以解释分子在失去电子后如何扭曲，以及电子的能量如何响应这些变化，”伯克利实验室的研究生，该研究的主要理论作者Diptarka Hait说。

该研究证明了X射线方法用于研究超快分子动力学的可行性。甲烷是一种基本而简单的分子，其中最基本的扭曲类型之一如预测的那样发生，但具有比以前理解的更丰富和更复杂的动力学。

“这项研究为研究更复杂的系统和其他类型的扭曲打开了大门，”Ridente说。这种对电子和原子核动力学的见解可以导致新能源转换装置和光催化应用的创新。

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